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山口 徹治
原安協だより, (173), p.11 - 14, 2000/01
平成11年9月26日から1週間、米国、ネバダ州レイクタホにおいて開催されたMigration'99(地圏におけるアクチニド元素と核分裂生成元素の化学と移行に関する第7回国際会議)に参加した。原子力安全研究協会の表面拡散研究会の成果の一部を発表し、諸外国の専門家と議論するためであった。筆者は、花崗岩内におけるバリウムイオンの拡散について表面拡散が寄与することを示した実験結果についてポスター発表した。この国際会議は放射性元素の地中挙動評価に対する科学的な裏付けを、最も精力的に議論している国際会議である。発表件数274件、参加者は300余人を数えた。内容的には、溶解度・溶解反応,酸化還元反応,収着現象等の研究において新しい分析手法の発達により反応のしくみが明らかにされつつあること、吸着モデルが開発段階から検証,応用段階へと進みつつあること等が印象的であった。
山口 徹治
原子力バックエンド研究, 6(1), p.147 - 149, 1999/12
1999年9月26日から10月1日まで、米国ネバダ州レイクタホにおいてMigration '99(地圏におけるアクチニド元素と核分裂生成元素の化学と移行に関する第7回国際会議)が開催された。この国際会議は放射性元素の地中挙動評価に対する化学的裏付けを、最も精力的に議論している国際会議である。8時から18時まで参加者全員が一同に会するというスタイルで18のセッション(口頭発表65件)が行われた。また初日と2日目には19時半から22時半までポスターセッションが行われ、熱心な議論が交わされた。発表件数は274件、参加者は303名を数えた。内容的には、溶解度・溶解反応,酸化還元反応,収着現象等の研究において新しい分析手法の発達により反応のしくみが明らかにされつつあること、吸着モデルが開発段階から検証・応用段階へと進みつつあること等が印象的であった。有意義な意見交換の場面が随所に見られた良い会議であった。
中山 真一; 山口 徹治; 永野 哲志
JAERI-Conf 97-002, p.13 - 14, 1997/02
高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価において、地下における核種の挙動を予測するための知見が必要である。特に、地下の還元性状態におけるアクチニド元素の地球化学的挙動については、これまであまり研究されてこなかった。このため、われわれはアクチニド元素(IV)の溶解度や錯体生成といった化学的に基礎的なデータの取得をはじめ、岩石・鉱物への吸着・固定、及び岩石内の拡散などの現象について、実験室における研究を行ってきた。これらの研究の成果と今後NUCEFに整備予定のアルゴンガス雰囲気グローブボックスシステムを用いる研究課題を紹介する。
三原 守弘; 吉川 英樹; 油井 三和
PNC TN8410 94-241, 53 Pages, 1994/07
平成3年7月に原子力委員会は、「TRU核種を含む放射性廃棄物の処理処分について」を公表し、その中でTRU廃棄物の処分を1990年代後半までに見通しが得られるよう検討を行う必要があることを述べている。以上の状況を踏まえ、本報告書では、TRU廃棄物の特性を考慮し、暫定的に設定した処分システムにて予備的な性能評価試算を行い、今後の研究課題の摘出及びそれらの優先順位付けを行った。主な結果は、以下のとおりである。(1)C-14やI-129等の地下水に対して可溶性かつ非吸着性の核種が人工バリアからの放出率を支配する重要な核種となるため、これらの核種の遅延機構の研究を行う必要がある。(2)硝酸塩及び有機物の存在により核種の溶解度が上がることが示唆された。よって硝酸塩及び有機物の存在下における信頼性の高い熱力学データの取得、拡散係数及び分配係数の取得を行う必要がある。(3)可溶性核種の人工バリアからの放出率については、固化体中のインベントリに依存するためインベントリを把握する必要がある。また、本試算ではデータ不足等により考慮しなかったが重要と考えられる研究としては人工バリア材の長期安定性、ガスの発生・移行、微生物影響調査研究等が挙げられる。今後、これらの研究を進めながら処分システムの構築を行う必要がある。
石黒 美佐子*; 館盛 勝一; 内藤 新司郎*
JAERI-M 93-056, 27 Pages, 1993/03
アクチニド元素が関与する硝酸水溶液系の化学反応シミュレーション方法を検討した。これ迄に開発した速度論モデル(REACTコード)では、反応の中の迅速な反応にひきずられて、時定数が極めて小さくなり硬直なシステムになる事がわかっている。この事は再処理工程のシミュレーション計算(例えばEXTRAコード)でも重要な課題となっている。ここでは、30個の反応式からなる系を対象に、その中の4個を平衡論式に置き換え、残りを速度論式とする云わゆる部分平衡論的モデルについて検討した。数学モデルを示すと共に、計算結果や計算時間を従来の方法と比較した。
河村 和広
PNC TN8600 92-003, 110 Pages, 1992/01
標記シンポジウムは,欧州材料学会1991年秋季大会として同所で開催された7つのシンポジウムの内の1つであり,世界各国から約300名の研究者が参加した。日本からは,動燃,原研,大工試,九大,名大,日立,IHI等から10数名が参加した。各セッションの題目は,ガラスの浸出機構,ガラスの環境との相互作用,ガラス特性,セラミックス,アクチニド科学,使用済み燃料,キャニスタ,ナチュラルアナログ,緩衝材と埋め戻し材,処分環境における流れと移行,処分場であり,その他にポスターセッションが設けられた。動燃からの発表題目は,「Time-Temperature Condition and Water Chemistry on the Illitization at the Murakami Deposit, Japan (亀井)」,「Effects of Noble Metal Elements on Viscosity and Electrical Resistivity of Simulated Vitrifed Products for High-Level Liquid Waste(河村)」であり,他研究機関の研究者と情報交換を行った。また技術見学会ではラ・アーグ工場を訪問し,ガラス固化,ビチューメン固化,セメント固化の各施設を見学し,関連情報を収集した。
木村 貴海; 吾勝 常勲
Solvent Extraction 1990, p.723 - 728, 1992/00
核燃料サイクルにおけるアクチニド元素の分離分析、除染、濃縮及び回収を目的として、二座配位抽出剤-硝酸系抽出クロマトグラフ法の応用を検討した。DHDECMP/XAD-4樹脂カラムにおけるNp、Am、Cm及びFPの溶離挙動、及びTBP、DHDECMP、O
D[iB]CMPOの単独または混合溶媒を担持した樹脂へのIII、IV、VI価のアクチニド元素の抽出挙動について報告する。
館盛 勝一
Journal of Nuclear Science and Technology, 28(3), p.218 - 227, 1991/03
硝酸溶液系におけるアクチニド元素のふるまいをシミュレートするため、放射線作用によるHNO
の生成と分解、酸化還元反応、不均化反応等30個の化学反応の速度式を組込んだ計算コードREACTを開発した。最初にREACTコードの主要な構造を述べ、次に、亜硝酸の蓄積、プルトニウム溶液の安定化過程について計算結果と実測値との比較を示した。その結果、Pu(IV)の酸化過程に関しては、放射線分解生成物の寄与を考慮しなければならない事がわかった。他の計算例として、PuやNpのウラナスあるいはHANによる還元過程、Np(V)のNp(IV)への酸化現象について示した。
system, II; Characteristics of the DHDECMP/XAD-4 resin on separation of trivalent actinide elements木村 貴海; 吾勝 常勲
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 149(1), p.25 - 34, 1991/00
被引用回数：10 パーセンタイル：72.13(Chemistry, Analytical)DHDECMP-硝酸系抽出クロマトグラフ法によるIII価のアクチニド元素の分離におけるDHDECMP/XAD-4樹脂の特性を検討した。Ceを代用元素としてバッチ法及びカラム法によりDHDECMP/XAD-4樹脂の抽出容量を測定した。さらに、DHDECMP/XAD-4カラムにおけるAm、Cm、Cf及びFPの溶離挙動を調べ、ランタニド元素を除くFPはIII価のアクチニド元素から分離できること、III価のアクチニド元素及びランタニド元素の分配比はCe
AmPmCmCfEuの順であること、及びAmとCmはほぼ定量的に相互分離できることなどを明らかにした。
初川 雄一; 中原 弘道*; D.C.Hoffman*
Physical Review C, 42(2), p.674 - 682, 1990/08
被引用回数：71 パーセンタイル：94.71(Physics, Nuclear)偶々核のアルファ壊変における許容遷移の部分半減期の予測を行うために簡便な半経験式の導出を行った。式の導出に際して、まず球形の原子核を想定しクーロンポテンシャルに対する
粒子の透過率をWKB近似によって得た。頻度因子、粒子の生成因子、および核力の影響を受ける核内でのポテンシャルについては既知の偶々核のデーターから評価を行った。Z=82、N=126の魔法数近傍での殼構造の影響についても考慮し経験的な補正式を得た。得られた式を用いて奇A、奇奇核のアルファ許容遷移についてそれぞれの阻害因子を求めた。さらに超重領域(Z≧110)での壊変の部分半減期の予想を行った。最近の報告によると超重領域での自発核分裂が阻害される傾向がある。この場合超重元素の全寿命に対する壊変の寄与は重要なものとなり、本研究で得た半減期は新元素発見に対して指針を与える。
館盛 勝一
JAERI-M 90-018, 86 Pages, 1990/02
ウラン、プルトニウム、ネプツニウムの硝酸水溶液系における原子価変化をシミュレートする、アクチニド元素の化学反応数値モデル;REACTコードを開発した。いくつかの還元剤も含む酸化還元反応や不均化反応、放射線による亜硝酸の生成と分解反応等27個の化学反応の速度式がREACTコードに組込まれている。これらの速度式を解くために、Porsing法等8種の数値解析法が反応系に応じて選択できるようになっている。本報では、化学反応と反応速度式、数値解法といったコードの内容と、いくつかの計算例を示し、appendixにコードのマニュアルとプログラムのソースファイル一式を載せた。
system, II; Characteristics of the TBP/XAD-4 resin on separation of actinide elements木村 貴海
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 141(2), p.307 - 316, 1990/00
被引用回数：12 パーセンタイル：74.14(Chemistry, Analytical)TBP-硝酸系抽出クロマトグラフ法によるアクチニド元素の分離におけるTBP/XAP-4樹脂の特性を検討した。Uを用いてバッチ法及びカラム法によりTBP/XAD-4樹脂の抽出容量を測定した。さらに、アクチニド元素及び核分裂生成物のTBP/XAD-4樹脂に対する分配比の測定結果に基づき、TBP/XAD-4カラム及びカラム内でのアクチニド元素の酸化還元反応を利用する、U、Np、Pu、のAm、FPからの分離及びU、Np、Puの相互分離法を提案した。
木村 貴海; 五藤 博; 小林 義威; 吾勝 常勲
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 125(1), p.29 - 40, 1988/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)アクチニド元素を非破壊で定量するための方法を開発した。この方法はマルチチャンネル時間スペクトル測定を用いた中性子同時計数法により、アクチニド元素の自然核分裂から生じる中性子を選択的に測定する。
上野 馨
化学, 33(12), p.1007 - 1010, 1978/00
103番元素より原子番号が大きいいわゆる「超アクチニド元素」についての総説で、104、105および106番元素については、合成・確認、化学的・核的性質の測定結果を示した。
渡辺 賢寿
JAERI 1132, 87 Pages, 1967/03
有機リン化合物を用いた溶媒抽出法によるアクチニド元素の分離をしらべた。i)TBP,TBPO,TOPO-塩酸,硝酸系におけるアクチニド元素の分配;塩素系では、3,4,6価のイオンを相互に分離できる。しかし、この系ではアクチニド以外の多くの元素が抽出されるから、アクチニドを他の元素から分離するに適さない。硝酸系では3,4,6価のイオンの相互分離に適さないが、アクチニド以外の元素が殆んど抽出されないので、4,6価のアクチニドをたの元素から選択的に分離できる。ii)塩素系におけるThおよびUの行動;少量の塩酸を含むNaClまたはLiClの水溶液から、TOPOおよびTBPによるThおよびUの抽出をしらべた。分配平衡の測定によれば、これらの系でThおよびUは、それぞれ、ThCl
・(TOPO),UCl・(TOPO),UOCl・(TOPO),UCl・(TBP)として有機溶液中に抽出されると考えられる。また、赤外線吸収スペクトル測定によれば、Thは塩酸を含まないTBP中でThCl・(TBP)として存在すると考えられる。
松本 卓; 森本 恭一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*
no journal, ,
(U
Pu
Am
)O
及びUO
の拡散対を用いて、U及びPuの相互拡散係数を測定・評価した。UとPuの拡散係数は同程度であり、温度依存性も大きな差は見られなかった。また粒内拡散と粒界拡散が確認されたため、それぞれの拡散係数に対する温度依存性を評価した。その結果粒内拡散係数は温度に対して大きな変化が見られなかったが、粒界拡散係数は温度に対する強い依存性があることが確認された。
